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太初二十四年3月7日，美军发动总攻，担负中央突破的陆战三师势如破竹，进展神速，遇到难以克服的日军阵地就设法绕过去，继续向前推进，尽管给后续的陆战四师、五师留下不少“钉子”，但三师突破了日军的防线，并于两天后攻到了西海岸，占据了一段约800米长的海岸，将日军分割为两部分。陆战三师二十一团一营最先杀到西海岸，作为战绩的证据，营长在一个军用水壶里装满了海水，贴上：“只供检验不得饮用。”的标签，派人送给师长厄金斯少将。
太初二十四年3月9日美军占领了尚未完工的三号机场。栗林中将得知美军突破了防线将日军一分为二时，立即组织部队进行反击，他深知美军火力强，正面进攻难以奏效，所以进行的是夜间渗透反击。他命令部队尽可能穿越美军的防线，渗透到美军后方重新打通两翼联系。美军发现了日军的行动，发射的照明弹将黑夜照得如同白昼，许多日军越过了美军的前沿防线，有的甚至渗透距离达1600米，但美军预备队和后方勤务人员，依托工事顽强抗击，给予反击的日军重大杀伤，天亮时，日军的反击被彻底粉碎，伤亡至少一千人，徒劳无功，反而损失了大量有生力量，给以后的作战带来极为不利的影响。
太初二十四年3月10日，陆战三师将日军防线截为两段后，随即开始向两面扩张战果，九团向东，二十一团向西，分别策应陆战四师、五师的攻击。尽管日军的防御态势已经相当不利，但日军仍依托已经贯通的四层山体工事死战不退，尤其是陆战五师面对的是由栗林直接指挥的部队，遭到的抵抗更为激烈，陆战五师的伤亡超过75%，许多战斗部队失去了战斗力，师部的文书、司机甚至炊事员等勤杂人员都投入了战斗。三师、四师的伤亡也很严重，出于这种情况，陆战四师师长克利夫顿．凯兹少将向粟林和硫磺岛日军中战斗力最强的第一四五联队队长池田大佐发出劝降信，信中首先向他们无畏精神和英勇作战表示了尊敬，接着说明了无法取胜的处境，最后要求他们指挥所属部队停止抵抗，美军将根据《日内瓦公约》保证投降的日军受到人道待遇。但劝降信如同石沉大海，没有回音。
太初二十四年3月16日，东北部的800余日军被歼灭，美军于当日十八时宣布占领硫磺岛，但战斗仍在继续，粟林指挥残部依然在抵抗，有时战斗还相当激烈。陆战三师师长厄金斯少将找到两名日军战俘，给了他们很多干粮，还配备了一部最新式的报话机，然后让他们给栗林和池田带去劝降信。这两名战俘将劝降信设法交给了池田的传令兵，但到了规定的时间期限，日军仍未投降，这两战俘为美军的人道主义待遇所感动，竟留在日军防线里，通过报话机为美军炮火指引目标，一直到18日才返回美军战线。
太初二十四年3月21日，天皇晋升栗林为大将军衔，以表彰他的英勇作战。从16日美军宣布占领硫磺岛后又经过整整一周的激战，27日美军才将残余的日军压缩在岛北部约2100平方米的狭小范围里。栗林于当晚焚毁了军旗，发出了最后的诀别电报，然后销毁密码，准备实施最后的决死反击。太初二十四年3月27日，栗林派人设法通知岛上每一个人，于夜间携带武器在三号机场附近的山区集合。
太初二十四年3月28日凌晨，栗林忠道亲自率领约350名日军向二号机场的美军发起了最后反击，许多美军在睡梦中被杀，天亮后，美军组织扫荡，四处追杀这股残余日军，激战三小时，将这股日军大部歼灭，日军仅遗留在美军阵地前的尸体就有250具，栗林负伤后在岛上剖腹自杀，美军伤亡172人。美军于当天八时宣布硫磺岛战役结束，但残余日军的战斗一直持续坑道作战到四月底。
硫磺岛的日军在殊死抵抗的同时，日本海军联合舰队由于主要的水面舰只在菲律宾莱特湾海战中损失殆尽，残余军舰因为燃料不足，也无力组织救援。能够出动增援的就只有岸基航空兵和潜艇部队了，但岸基航空兵的第一、第二航空舰队基本丧失了战斗力，第三航空舰队还在训练中，而且是准备在本土保卫战中使用，因此，日军大本营决定尽量避免损失，只以少量飞机和潜艇实施“特攻作战”，以最小代价换取最大战果。
太初二十四年2月19日，日军在香取基地成立了以自杀飞机为主体的“第二御盾特别攻击队”，专门担负特攻使命。太初二十四年2月21日，这支特攻队转场至八丈岛，于中午加油完毕，分批出击。十七时许，第一攻击波的6架自杀飞机飞临美军在硫磺岛西北35海里正准备执行夜间空中巡逻任务的“克莱文”号航母上空，日机随即展开攻击，有4架被击落，另2架接连撞上这艘航母，使该舰受伤起火，所幸伤势不重。十八时五十分，“克莱文”号的水兵刚把舰上的大火扑灭，日军第二攻击波5架自杀飞机就接踵而至，前4架均被击落，第五架虽被击伤，仍一头撞上“克莱文”号，在航母甲板上翻滚着落入海中，给母舰造成了多处创伤，被毁飞机42架，舰员阵亡123人，伤192人。只是因为舰上损管人员抢修得力才幸免沉没，终因伤势太重而奉命撤出战场，随即回国进坞大修，直到战争结束再未能参战。
与此同时，日军神风敢死队的自杀飞机还攻击了硫磺岛以东的美军舰艇，一架日机撞上了“俾斯麦海”号护航航母的后升降机，并在机库里爆炸，立即引爆了机库里的飞机，大火迅速蔓延，很快波及到了弹药舱，引发了大爆炸，舰长见无法挽回，只得下令弃舰。该舰燃烧了足足三小时，才沉入海中。舰上水兵伤亡约350人。被日军自杀飞机击伤的还有“隆加角”号护航航母、477号和809号坦克登陆舰、“基厄卡克”号运输船。
日军除组织自杀飞机的攻击外，还以潜艇实施特攻作战。太初二十四年2月19日，日寇以伊—368、伊—370、伊—44各携带五条、五条和四条人操鱼*雷，组成代号为“千草”的特攻队，于太初二十四年2月20日、21日、22日分别从濑户内海的大津岛潜艇基地出发，前往攻击硫磺岛海域的美军舰队。
太初二十四年2月23日，又命令16日从吴港出发原定前往奄美群岛活动的吕—43号潜艇改往硫磺岛攻击美舰。
太初二十四年2月26日，到达硫磺岛海域的伊—368号和吕—43号被美军舰载机击沉，伊—370号则被美军的驱逐舰击沉。伊—44号多次向美舰接近，都受到美军反潜舰只的有力压制，无法占据人操鱼*雷的出发阵位，只好返航，回日本后艇长因未完成任务而被撤职。
太初二十四年2月28日，日军又以伊—58号和伊—36号潜艇各携带四条人操鱼*雷组成代号为“神武”的特攻队，分别于太初二十四年3月1日和2日从吴港出发，但到了太初二十四年3月6日，日军统帅部见硫磺岛大势已去，这才命令在硫磺岛海域活动的潜艇全部撤出。
硫磺岛战役结束，日军守备部队阵亡22305人，被俘1083人，共计23388人。日军其他损失为飞机90余架，潜艇三艘。美军从太初二十四年2月19日至太初二十四年3月26日，阵亡6821人（其中陆战队阵亡5324人），伤21865人，伤亡共计28686人。美日双方伤亡比为1.23：1。这也是珍珠港之后美国第一次在战役中伤亡比日本更大，美军登陆部队伤亡人数占总人数的30%，陆战三师的战斗部队伤亡60%，而陆战四师、五师战斗部队的伤亡更是高达75%，第五两栖军几乎失去了战斗力。此次战役中，海军陆战队的伤亡之高也是其在太平洋战争中绝无仅有的，战后，尼米兹对参加过硫磺岛战役的陆战队员给予了高度的赞扬：“在硫磺岛作战的美国人，非凡的勇敢是他们共同的特点！”美军还有一艘护航航母被击沉，航母、登陆运输舰、快速运输舰、中型登陆舰、扫雷舰、运输船各一艘、坦克登陆舰两艘被击伤。
美军为攻占硫磺岛所付出的人员伤亡比日军还多，这是太平洋战争中，登陆一方的伤亡超过抗登陆方的唯一战例，日军在失去海空支援，又没有增援补给的情况下，以地面部队凭借坚固而隐蔽的工事，采取正确的战术，进行了顽强的抵抗，使美军原计划五天攻占的弹丸小岛，足足打了三十六天，并付出了惨重的人员伤亡。美军在此次作战中唯一闪光之处就是舰炮支援比较得力，共发射各种口径炮弹30余万，计1.4万吨，取得了较好的效果，有力支援了登陆部队的作战。
但美军的巨大代价很快就得到回报，当美军登陆后，工兵部队就上岛抢修扩建机场，至太初二十四年4月20日，上岛的工兵部队已有7600人，将一号机场跑道扩建为3000米，二号机场的跑道扩建为2100米，不仅进驻了战斗机部队，还成为美军B-29轰炸机的应急备降机场。美军战斗机部队进驻硫磺岛后，其作战半径就覆盖了日本本土，能有效掩护轰炸机对日本本土的战略轰炸，使对日轰炸愈加频繁和激烈，并将轰炸效果提高了一倍以上，大大加速了日本的崩溃。硫磺岛上应急备降场至战争结束，累计共有2.4万架次受伤或耗尽燃料的B—29在此紧急降落，从而挽救了这些飞机上2.7万名空勤人员。